Կաթողիկոսարանիս մատենադարանը հիմնուած է Բաբգէն Ա. Աթոռակից Կաթողիկոսին կողմէ, 1932 թուականին: 1915 թուականին, Սիսէն տարագրութեան եւ Կաթողիկոսարանի պարպումի ընթացքին, միաբաններ յաջողած են իրենց հետ բերել սահմանափակ թիւով ձեռագիր մատեաններ եւ հնատիպ գիրքեր: Բաբգէն Աթոռակից Կաթողիկոսի կոչին ընդառաջելով հայկական հրատակչատուներ, գրատուներ եւ անհատներ Մատենադարանը կը հարստացնեն նոր հրատարակութիւններով։ Ներկայիս Մատենադարանը կը հաշուէ աւելի քան հարիւր հազար, հայերէն թէ օտար լեզուներով տպուած հատորներ, բառարաններ, պարբերաթերթեր, համայնագիտարաններ և այլ հրատարակութիւններ՝ մեծ մասամբ աստուածաբանական ու հայագիտական բնոյթ ունեցող։
Մատենադարանի գիրքերը ցանկագրուած եւ դասաւորուած են համակարգչային դրութեամբ:
Մատենադարանը բաց է Երկուշաբթիէն Ուրբաթ օրերը, առաւօտեան ժամը 9:00-էն յետմիջօրէի ժամը 2:00, իսկ Շաբաթ օրերը՝ առաւօտեան ժամը 9:00-էն կէսօրուան ժամը 12:00: